寬帶光源和短波光源在物理、化學、材料科學、信息通信和處理等方面有著廣泛的應用需求，二次諧波和三次諧波產生等非線性光學過程是擴展激光頻譜范圍的有效方法。準相位匹配技術(quasi-phase matching， QPM)可以有效地補償非線性轉換過程中的相位失配，實現高效率的非線性轉換。

　　近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）光物理重點實驗室李志遠研究員研究組在博士生陳寶琴、任明亮、張超，以及青年職工劉榮鵑等的共同努力下，在啁啾結構的周期性極化鈮酸鋰晶體中，基于多階準相位匹配過程和能帶設計方法，實現了寬帶二次諧波和三次諧波的同時產生。

　　鈮酸鋰作為一種鐵電晶體，廣泛地應用于非線性光學頻率轉換。通過外加高壓電脈沖的方法，能使晶體內的電偶極矩發生反轉，進而使晶體的二階非線性系數發生符號的改變。輔助以各種圖案的電極，可制備出周期、準周期、非周期等非線性超晶格結構材料。該研究組沿光傳播的方向，將負疇的寬度選為固定值，通過改變正疇的寬度來改變極化的周期，實現了啁啾結構的周期性極化鈮酸鋰晶體（如圖1a）。

圖1  啁啾結構的鈮酸鋰非線性超晶格產生二次諧波和三次諧波的原理

　　理論分析表明，對于某個特定波長的基頻泵浦光，該啁啾結構總存在一段區域使得基頻波和倍頻波滿足準相位匹配，而且不同的波長對應于不同的區域，因此該結構能夠滿足寬帶的準相位匹配條件。研究組在室溫下用外加脈沖強電場極化的方法制備了啁啾結構周期性極化鈮酸鋰晶體（如圖1b），通過對疇結構進行傅里葉變換，得到了樣品的倒格矢分布，聯合倍頻過程及和頻過程的色散曲線進行分析（如圖1c），結果表明該啁啾結構具有四個有效非線性系數較大、具有一定寬度的倒格矢帶，分別對應于中心波長的一階、二階、三階和四階準相位匹配過程。更為重要的是，該啁啾結構不僅能提供二次諧波準相位匹配過程所需的倒格矢，也能對和頻過程的相位失配進行補償。利用一階準相位匹配的倍頻過程以及三階準相位匹配的和頻過程，在同一非線性超晶格結構中可同時實現寬帶的二次諧波和三次諧波產生。

圖2  二次諧波的光斑

　　該研究組用光學參量振蕩器產生的納秒激光進行倍頻實驗（如圖2-3），實現了高轉換效率的寬帶二次諧波（帶寬100nm，轉換效率>30％）和三次諧波（帶寬75nm，轉換效率>2％）的同時輸出。由于在一塊非線性晶體中可實現三基色——紅、綠、藍的產生，該啁啾結構非線性超晶格材料展現了在大屏幕激光顯示方面的巨大潛力。

圖3  三次諧波的光斑